The Journal of
the Korean Journal of Metals and Materials

The Journal of
the Korean Journal of Metals and Materials

Monthly
  • pISSN : 1738-8228
  • eISSN : 2288-8241

Editorial Office


  1. 부산대학교 재료공학부 (1School of Materials Science and Engineering, Pusan National University, Busan, 46241, Republic of Korea)
  2. 한국클래드텍 기술연구소 (2Korea Clad Tech. Co. Ltd., 89, Dalseong 2chadong 1-ro, Dalseong-gun, Daegu, 43013, Republic of Korea)



Adhesion strength, Interface, Coating, Adhesive, Evaluation, Delamination

1. 서 론

코팅 기술은 금속, 세라믹, 폴리머 등 다양한 기판(substrate) 위에 기능성 박막 또는 두꺼운 코팅층을 형성해 내구성, 내식성, 미세구조 제어 등 재료 특성을 강화하는 핵심 공정이다. 그러나 코팅층이 실제 환경에서 성능을 발휘하려면 코팅층과 기판 사이의 강한 부착강도(adhesion strength)가 전제되어야 하며, 이는 제품의 신뢰성과 수명을 좌우한다[1-4].

코팅층은 액체 기반의 페인팅, 기체 기반의 진공증착, 고체 기반의 용사코팅 등 다양한 방법으로 형성되지만, 부착 강도는 결국 계면 특성에 크게 의존한다. 산업 현장에서는 종종 균열(cracking), 박리(delamination), 기포(blistering) 등 부착 실패가 발생하며, 이는 곧 결함, 수율 저하, 안전 문제로 이어진다. 특히 반도체, 디스플레이, 자동차, 에너지, 바이오 분야와 같은 고신뢰성 산업에서는 부착강도 평가가 필수적이다[5-8]. 이 때문에 지난 수십 년간 다양한 평가 방법이 제안되었으며, 각 방법은 시험 원리, 적용 재료, 정밀도, 조건에 따라 장단점을 가진다.

부착강도는 본질적으로 코팅층과 기판의 계면에서 작용하는 물리·화학적 결합력을 의미하며, 재료 개발, 공정 최적화, 품질 관리, 신뢰성 평가에 기초 데이터를 제공한다. 그러나 부적절한 평가법은 실제 사용 환경을 반영하지 못해 왜곡된 결과를 초래하고, 이는 잘못된 해석과 설계 오류로 이어질 수 있다. 따라서 신뢰성 높은 평가 방법의 정립은 여전히 핵심 과제이다[9-12]. 1991년 Chalker 등은 부착강도 측정법을 기계적·비기계적 방법으로 구분하여 정성·정량적 관점에서 고찰하였고[13], 최근 Prashar 등은 접착제의 사용 여부에 따라 평가 방법을 분류해 최신 동향을 정리했다[1]. 그럼에도 불구하고 보편적이고 신뢰성 있는 평가법은 확립되지 못했는데, 이는 부착강도가 표면에너지, 거칠기, 열팽창계수 차이, 계면 화학결합, 시편 준비 및 시험조건 등 복합 인자에 의해 좌우되기 때문이다[2-3].

본 리뷰 논문은 코팅층과 기판 사이의 부착강도를 정량적이고 재현성 있게 평가하기 위해 고려해야 할 주요 인자와 대표적 시험법을 체계적으로 정리하는 것을 목적으로 한다. 이를 위해 먼저 표면에너지, 접촉각, 계면 메커니즘 등의 요인을 고찰하고, 이어 접착제 기반 시험과 비접착제 기반 시험을 정성적 및 정량적 관점에서 비교 분석한다. 이러한 고찰을 통해 연구자와 산업계가 향후 합리적이고 표준화된 방식으로 부착강도를 평가하는 데 필요한 기초적인 근거와 방향성을 제공하고자 한다.

2. 부착강도 기초 이론

2.1. 고체와 액체의 계면 현상

2.1.1. 액체의 접촉각과 부착일

물질의 표면에너지는 인접 원자 또는 분자 사이의 불균형한 결합력으로 인해 발생한다. 내부에 위치한 원자는 사방에서 인접 원자들과 상호작용하므로 에너지가 낮지만, 표면에 위치한 원자는 결합 상대가 부족하여 상대적으로 높은 표면에너지를 갖는다. 일반적으로 고체의 경우에는 표면에너지를 mJ/m2 단위로, 액체의 경우에는 표면장력(surface tension)을 mN/m 단위로 표현한다. 액체의 표면장력은 모세관 상승법(capillary rise method) 등으로 측정할 수 있으며, 상온에서 측정한 다양한 액체의 표면장력 값이 체계적으로 보고되어 있다[14-16].

그림 1은 액체와 고체의 계면 현상을 설명하기 위한 개념도이고, 그림 1(a)는 Young의 식(Young’s equation)을 도출하기 위한 개념도이다. 이상적으로 평활한(smooth) 고체 표면 위에 작은 액적(droplet)이 놓여 평형 상태에 도달하면, 접촉선(contact line)을 따라 수평방향 힘의 평형조건은 다음과 같이 주어진다[17-18]

(1)
γ S = γ SL + γ L   c o s   θ

여기서, γS, γL, γSL은 각각 고체 기판과 공기, 액체와 공기 및 고체 기판과 액체 사이의 표면장력을 의미하며, θ는 접촉각(contact angle)이다. 예를 들어, 물의 경우 접촉각 θ가 90° 보다 크면 소수성(hydrophobicity), 90° 보다 작으면 친수성(hydrophilicity)으로 분류된다. 산업적 응용에서는 젖음성(wettability)을 극대화하기 위해 접촉각을 10° 이하로 조절하는 경우도 많다[19].

그림 1(b)는 액체가 고체 표면에 부착되었다가 분리되는 경우를 도식적으로 나타낸다. 이때 기판과 액체의 분리에 수반되는 에너지 변화는 부착일(adhesion work, Wa)로 정의되며 식 (2)로 표현된다[17].

(2)
W a = γ S + γ L - γ SL

Wa 값이 클수록 액체가 기판 표면에 안정적으로 젖게 되므로 젖음성이 우수해서, 디핑(dipping), 페인팅(painting), 스크린 인쇄(screen printing) 등 액체 기반 코팅 공정시 활용 가능성이 더 높아진다.

식 (1)(2)를 결합하면 접촉각 θ만 측정하게 되면 Wa를 계산할 수 있는 수식이 얻어지는데, 이는 식 (3)과 같다.

(3)
W a = γ L   ( 1 +   c o s   θ )

예를 들어, 상온에서 물의 γL 은 약 72.8 mN/m이므로, 기판의 표면에너지에 대한 자료 없이 접촉각의 측정만으로도 물에 대한 부착일을 간단하게 산출할 수 있다. 이 때 접촉각은 기판의 표면에너지에 따라 변하는데, 접촉각이 작을수록 젖음성이 우수해져서 코팅층 형성 및 코팅층과 기판 사이의 부착강도에 직접적으로 영향을 준다.

2.1.2. 고체의 표면에너지 측정

고체 기판의 표면에너지 γS 는 극성(polar) 및 비극성(non-polar, dispersion) 액체의 기판에 대한 접촉각을 각각 측정하여 계산할 수 있다. 이에 사용되는 주요 공식은 식 (4)(5)로 표시된다[17,20].

(4)
γ L   ( 1 + c o s   θ )   =   2   γ S p   γ L p 1 / 2 + 2 γ S p   γ L d 1 / 2
(5)
γ S = γ S p + γ S d

여기서 γL 은 액체의 전체 표면장력, γ L p γ L d 는 각각 극성 및 비극성 성분을 나타낸다. 마찬가지로 γS는 고체의 전체 표면에너지이며, γ S p γ S d 는 각각 극성과 비극성의 성분이다.

표 1은 물(H2O, 극성 액체)과 디오도메탄(CH2I2, 비극성 액체)의 표면장력 성분 값을 나타낸다. 동일한 기판에 대해 두 액체의 접촉각을 측정한 후, 표 1의 값을 식 (4)에 대입하면 γ S p γ S d 를 계산할 수 있으며, 이를 다시 식 (5)에 대입해서 고체의 전체 표면에너지 γS를 산출할 수 있다[21].

2.2. 고체 계면의 부착 메커니즘

그림 2는 Hintermann이 제안한 고체 코팅층과 기판의 계면(interface)에서 생기는 대표적인 부착 메커니즘을 도식적으로 나타낸 것이다[22]. 계면에서 부착 메커니즘 (adhesion mechanism)은 일반적으로 다음의 5가지: (a) 기계적 맞물림 (mechanical interlocking) 발생, (b) 단원자층 대 단원자층(monolayer on monolayer) 발생, (c) 화합물층(compound layer) 형성, (d) 상호 확산층(interdiffusion layer) 발생, (e) 유사 확산층(pseudo-diffusion layer) 형성 등으로 구분할 수 있다.

상기 부착 메커니즘 분류는 절대적인 것이 아니다. 또한, 서로 다른 고체 계면에서의 부착 메커니즘은 기계적 요인, 화학적 결합, 물리적 인력, 그리고 확산과 반응층 형성 등이 복합적으로 작용하는 다중 메커니즘적 현상이다. 따라서 안정적이고 높은 부착강도를 확보하기 위해서는 기판의 전처리, 표면에너지 및 접촉각 조절, 확산층과 반응층의 성장 제어와 같은 전략을 종합적으로 활용하는 것이 필수적이다.

3. 주요 부착강도 평가 방법

코팅층과 기판 사이의 부착강도 평가는 다양한 방법이 존재하며, 신뢰성 확보를 위해서는 선행 연구 검토와 국제 표준(ASTM, ISO 등)에 따른 실험 절차 준수가 필수적이다. 표 2는 평가 방법을 접착제 기반(adhesive-based)과 비접착제 기반(adhesive-free)으로 구분하고[1], 각 범주의 대표 논문[23-42]과 대응하는 ASTM 및 ISO 규격[43-64]을 제시한다. 접착제 기반 방법은 시편 제작시 접착제 사용이 필수인 반면, 비접착제 기반 방법은 접착제 없이 부착강도를 직접 평가한다.

본 논문은 단순 시험법의 소개보다는, 재현성과 신뢰성을 높이는 부착강도 평가 방법에 대해서 강조한다. 접착제 기반 시험은 겹침 전단, 인장 박리, 인장 부착을, 비접착제 기반 시험은 계면 파괴 거동 추적이 가능한 스크래치, 압입, 실제 박리 현상을 모사하는 박리 시험을 중점적으로 다룬다.

3.1. 접착제 기반 방법(Adhesive-Based Methods)

접착제 기반 방법은 시편 준비 단계에서 반드시 접착제를 사용하며, 보통 에폭시 계통이 쓰이고 가능한 한 초강력 접착제가 권장된다. 선택 기준은 높은 접착력, 코팅층 비손상, 150 °C 이하에서의 완전 경화이다. 이 방법은 부착강도를 정량적으로 평가할 수 있다는 장점이 있으나, 사용 접착제의 접착력보다 높은 부착강도를 지닌 시편에는 적용할 수 없다.

3.1.1. 단일 겹침 전단시험(Single Lap Shear Test)

그림 3은 단일 겹침 전단 시험 시편 제작 과정과 하중 인가시 응력 분포를 도식적으로 나타낸 것이다[24]. 그림 3(a)와 같이, 기판에 코팅층을 형성한 뒤 동일 형상의 대응 기판(counter substrate, mating substrate)과 접착제(adhesive, glue)를 이용해 시편을 제작한다. 이후 시편을 인장 시험기에 고정하고, 이음매 부위에 전단 하중을 가해 파괴시 최대 하중을 측정한다. 이를 이음매 면적(bonded area, A)으로 나누어 전단 부착강도를 계산한다. 시편 제작 시에는 그림 3(b)에서처럼 이음매 외에 존재하는 불필요한 접착제를 반드시 제거해야 하며, 그렇지 않으면 부착강도가 실제보다 높게 산출된다[24].

장점으로는 실제 사용 조건에서 발생하는 전단 응력 환경을 모사할 수 있어 실용적이며, 정량적 수치 산출이 가능하다. 단점으로는 이음매 부분에 발생하는 응력이 그림 3(c)에서 보듯이 이음매의 양쪽 끝단 부분에 집중되기 때문에, 잔존하는 미량의 접착제에 의해서도 전단 부착강도는 영향을 받는다[65-66]. 특히, 그림 3(b)에서 이음매 끝단인 E1과 E2 부분과 이음매의 측면 부분인 L 부분에 잔존하는 접착제는 부착강도에 큰 영향을 준다.

강조하고 싶은 내용은, 코팅층이 형성된 기판과 대응 기판 사이에 반드시 필요한 접착제를 제외한 다른 부분에 잔존하는 모든 접착제는 철저하고 확실하게 제거하는 것이 재현성 있는 연구 결과를 얻는 핵심 사항이다. 또한, 단일 겹침 전단 시험용 시편을 만들기 위해 코팅층이 형성된 기판과 대응 기판을 접착할 때는 잘 설계된 지그(jig)를 사용하는 것이 필수적이고, 두 개의 기판을 일직선이 되도록 나란하게 배치하는 것도 중요하다.

표준 규격은 ASTM D1002와 ISO 4587이며, 적용 사례는 항공기 및 자동차 복합재 구조의 부착 강도 평가, 금속과 폴리머 접합부 신뢰성 시험, 전자 패키징 접합부 기계적 특성분석 등이다.

3.1.2. 인장 박리 시험(Pull-Off Test or Dolly Test)

그림 4는 인장 박리 시험(돌리 테스트)의 원리와 시편과 돌리 사이의 접착 관계를 설명한 개념도이다. 평평한 기판에 코팅층을 형성한 뒤, 표면에 원통형 금속 돌리(dolly)를 접착제로 접착시킨다. 그림 4(a)와 같이 돌리를 시험기에 장착하고 수직 방향으로 하중을 가해 계면이 박리되는 순간의 최대 하중을 측정한다. 부착강도는 이 하중을 돌리의 단면적(부착 면적)으로 나누어 계산한다[25-26]. 돌리는 보통 알루미늄(Al)을 사용하며, 지름은 20 mm와 50 mm가 일반적이다. 세부적인 시험 방법은 Elcometer사 홈페이지를 참고할 수 있다.

장점으로는 시편 제작 공정과 시험 절차가 비교적 단순하고 결과를 정량적인 수치로 도출할 수 있기 때문에 산업 현장에서 코팅 신뢰성 평가에 널리 활용된다. 또한 국제 표준 규격이 마련되어 있어 시험의 재현성과 비교 가능성이 높다. 가장 큰 단점으로는 코팅층과 금속 돌리를 접착하는 초강력 접착제가 아직 존재하지 않기 때문에, 부착강도가 높은 시편에서는 적용이 불가능하다.

그림 4(b)는 금속 돌리 주변에 존재하던 접착제와 코팅층을 제거하는 공정인 라운드 컷(round cut)의 장점과 단점을 설명하기 위한 개념도이다. 그림 4(a)는 라운드 컷을 하지 않은 경우이고, 그림 4(b)는 라운드 컷을 한 경우이다. 강조하고 싶은 내용은, 인장 박리 시험에서 부착강도 측정 시 부착 면적은 금속 돌리의 단면적을 대입하기 때문에 라운드 컷을 통해 금속 돌리와 마주보는 코팅층의 면적을 확실하게 정의해 주는 것이 바람직하다. 또한, 인장 박리 시험시 기판이 변형되면 안 되기 때문에, 필요시 코팅층이 형성된 기판의 뒤쪽에 튼튼한 보조 기판을 접착제로 붙이는 것도 좋은 방법이다[25].

표준 규격은 ASTM D4541과 ISO 4624이며, 적용 사례는 자동차 도장 품질 평가, 건축용 방청 코팅의 내구성 검사, 교량 및 배관 구조물의 보호 코팅층 신뢰성 검증, 해양 구조물의 방오 및 방청 코팅층 평가 등이다.

3.1.3. 인장 부착 시험(Tensile Adhesion Test)

그림 5는 인장 부착 시험의 원리와 시편 단면 구조를 나타낸 개념도이다. 그림 5(a)(b)의 차이는 코팅층이 형성된 기판의 위쪽과 아래쪽에 접착제로 부착된 보조 막대(mating rod)의 면적 비율에 있다. 그림 5(a)는 기판 면적이 보조 막대보다 크고, 그림 5(b)는 양자가 동일하다[27]. 부착강도 평가는 그림 5와 같이 제작된 시편을 인장 시험기에 고정하고 수직 하중을 가해, 코팅층과 기판의 계면에서 박리시 최대 하중을 측정한다. 부착강도는 이 하중을 코팅층 면적으로 나누어 계산한다. 높은 재현성을 위해 기판과 보조 막대의 중심선을 정확히 맞추어 접착시키는 것이 중요하다.

장점으로는 비교적 단순한 원리로 정량적인 수치의 산출이 가능하며, 대형 시편이나 평판 구조물에도 적용 가능하다. 단점으로는 인장 박리 시험과 유사하게 초강력 접착제가 존재하지 않기 때문에, 부착강도가 아주 높은 코팅층과 기판의 시편에는 적용이 어렵다. 또한 시편의 중심선 배열이 잘 되지 않으면, 시편에 전단 응력이 생기게 되어 문제가 된다. 강조하고 싶은 내용은, 그림 5(a)에 비해 (b)의 경우가 시편 제작 시, 중심선 배열이 용이하기 때문에 높은 재현성을 갖는 시험 결과를 얻을 수 있다는 점이다. 또한, 시편의 표면에 잔존하는 원치 않는 접착제를 깨끗하게 제거하는 것이 실험의 재현성을 높이는 핵심 사항이다.

표준 규격은 ASTM C633과 ISO 14916이며, 적용 사례는 열분사 코팅층의 인장 부착강도 측정 등의 평가이다.

3.1.4. 테이프 시험(Tape Test or Cross-Cut Test)

테이프 시험은 코팅층의 표면에 점착성 테이프(adhesive tape)를 붙였다가 떼어내어 코팅층의 박리 여부를 관찰하는 간단한 방법으로, 시험 장비가 필요 없고 신속하여 현장에서 부착력의 합격·불합격 판정에 적합하다. 반면, 크로스컷 시험은 코팅층을 격자 형태로 절단한 뒤 점착성 테이프를 붙였다가 제거하여 박리된 면적을 등급으로 평가하는 방식으로, 테이프 시험보다 민감하고 재현성이 높아 페인트 등 도료 코팅층의 품질 관리와 비교 평가에 널리 활용된다[49].

3.2. 비접착제 기반 방법(Adhesive-Free Methods)

비접착제 기반 방법은 접착제의 사용 없이 코팅층과 기판 사이의 부착강도를 측정할 수 있기 때문에 평가용 시편의 준비가 쉬운 장점이 있다. 대표적인 시험 방법으로는 스크래치 시험, 압입 시험, 그리고 박리 시험이 있다. 스크래치 시험과 압입 시험의 경우, 시편에 인가하는 하중이 증가하면 균열 발생(cracking), 계면 박리(delamination), 코팅층 들뜸과 박편화(spallation), 그리고 코팅층 천공(perforation)의 순서로 진행되기도 한다. 스크래치 시험과 압입 시험은 세라믹처럼 취성(brittle) 코팅층과 기판 사이의 부착강도 평가에 적당하고, 박리 시험은 폴리머 테이프와 같은 연성(ductile) 코팅층과 기판 사이의 부착강도 평 가에 적당하다.

3.2.1. 스크래치 시험(Scratch Test)

그림 6은 스크래치 시험의 원리와 예상 결과를 나타낸 개념도이다. 그림 6(a)와 같이, 기판에 코팅층을 형성한 후 콘형 다이아몬드 팁(indenter)을 접촉시켜 점진적으로 하중을 증가시키며 긁어낸다. 그림 6(b)는 하중 증가에 따라 시편에 발생하는 균열(crack), 박리(delamination), 천공(perforation)을 순차적으로 보여주며, 각 임계 하중을 Lc1, Lc2, Lc3로 표시했다[30].

스크래치 시험에서 부착강도의 척도는 임계 하중(critical load, Lc)이며, 보통 박리가 시작되는 Lc2를 사용한다[30-31]. 그러나 균열과 박리의 구분이 불명확해 Lc2의 결정이 어려울 수 있다. 그림 6(c)는 하중 증가에 따른 음향 방출(acoustic emission, AE) 피크 변화를 도식화한 것이다. Lc1에서 미세 피크가 나타나고, Lc2에서 피크의 강도가 증가하며, Lc3 이후에는 포화 상태에 도달한다. 단, Lc1 이전의 Lc0 피크는 기판의 결함(defect)등에 기인한 신호이므로 무시한다.

스크래치 시험의 장점으로는 임계 하중(Lc)이라는 정량적 수치로 계면 파괴 거동을 분석할 수 있고, 국부 영역 평가가 가능해 얇은 박막 세라믹 코팅에도 적용할 수 있다는 점이다. 단점은 평가 결과가 인덴터 형상, 하중 속도, 코팅 두께, 기판 특성에 크게 의존해 절대적인 부착강도 평가는 어렵다는 점이다. 따라서 그림 6(b)의 광학 혹은 SEM 관찰과 그림 6(c)의 AE 신호를 종합해 Lc를 판단하는 것이 필요하다. 특히 시편 준비 과정의 오염으로 인한 Lc1 이전에 나타나는 단발적 AE 신호는 배제하는 것이 바람직하다.

표준 규격은 ASTM C1624와 ISO 20502이며, 적용 사례는 TiN, CrN 등 경질 세라믹 코팅 내구성 평가, 투명 전도성 산화물 박막의 부착력 분석, 반도체·디스플레이용 박막의 신뢰성 평가 등이다.

3.2.2. 압입 부착 시험(Indentation Adhesion Test)

그림 7은 코팅층과 기판 사이의 부착강도를 측정하는 압입 부착 시험의 원리를 나타낸 개념도이다. 기판 위에 취성 코팅층을 형성한 뒤 다이아몬드 압입체(indenter, Rockwell, Vickers 등)를 수직 가압해 일정 하중을 부여하고, 그 과정에서 발생하는 균열, 박리, 들뜸 및 천공(perforation)을 관찰한다. 그림 7(a)에서 보듯이, 하중이 커질수록 압흔(indentation) 주변의 파괴 거동은 달라진다[33]. 작은 하중에서는 HF1과 HF2에서 미세 균열(직선)이, 중간 하중에서는 HF3과 HF4에서 박리(압흔 주변의 회색 부분)가 추가로 발생한다. 더 큰 하중에서는 HF5와 HF6과 같이 압흔 주변이 완전히 박리된다.

HF는 영어 Adhesion의 독일어 Haftfestigkeit에서 유래한 것이며, 압입 시험에서도 또한 부착강도의 판단 기준에 논란이 있다. 그러나 HF1과 HF2는 균열, HF3 이후는 박리에 대응하므로 HF3의 발생 하중을 기준으로 삼는 것이 합리적이다. 스크래치 시험의 임계 하중과 비교하면 HF1과 HF2는 Lc1, HF3과 HF4는 Lc2, HF5와 HF6은 Lc3에 대응한다[34].

압입 시험의 장점은 절차가 단순하고 수 μm 이하 취성 코팅에도 적용 가능하다는 점이다. 그러나 결과는 코팅층의 경도, 두께, 잔류응력과 기판 특성에 크게 의존해 순수한 계면 부착강도를 정량화하기는 어렵다. 따라서 다른 시험법과 병행한 해석이 필요하며, 파괴 양상 관찰과 데이터 해석에는 전문성이 요구된다.

표준 규격은 ASTM E2546, ISO 26443이며, 주로 기판 위에 증착된 세라믹 혹은 경질 코팅층의 부착강도 평가에 활용된다.

3.2.3. 박리 시험(Peel Test)

그림 8은 박리 시험의 원리와 종류를 나타낸 개념도이다. 그림 8(a)(b)에서 보듯이, 박리 시험은 코팅층이 폴리머 테이프처럼 유연해야 하며, 90°로 휘어져도 끊어지지 않아야 한다. T-Peel Test는 180° Peel Test와는 다른 개념이며, T-Peel Test로 클래드 메탈의 부착강도를 측정할 수 있다[36]. 부착강도는 그림 8(c)에서 보듯이 변위와 하중 곡선에서 박리 하중을 측정하고, 그 평균값을 시편 폭(width)으로 나누어 산출한다. 시편의 폭은 일반적으로 25 mm를 사용하나 재료에 따라 달라질 수 있다[35].

장점은 실제 사용 환경의 박리 현상을 직접 모사하고, 박리 하중이라는 정량값을 얻을 수 있다는 점이다. 반면에 측정 결과는 박리 각도와 속도, 기판 표면 상태, 코팅 두께 등에 크게 의존하므로 조건이 표준화되지 않으면 재현성이 낮다. 또한 취성 세라믹이나 두꺼운 코팅층에는 적용이 어렵다.

표준 규격은 ASTM D6862, ISO 8510이며, 라미네이션 필름, 디스플레이 보호 필름, 포장재 필름의 접착 평가, 금속–폴리머 접합부 및 기능성 코팅층의 내구성 평가 등에 활용된다.

3.2.4. 수포 시험(Blister Test)

수포 시험은 코팅층이 형성된 기판에 구멍을 뚫어 유체를 사용해 압력을 가해 국소적 부풀림을 유도하고, 임계 압력에서의 박리 거동을 관찰하여 부착강도를 평가하는 방법이다[38]. 정밀한 구멍의 제작이 용이한 실리콘 웨이퍼 기판이 주로 사용된다. 장점은 계면 파괴 특성을 직접 확인할 수 있고 다양한 재료에 적용 가능하다는 점이며, 단점은 장비와 시편 준비가 복잡하고 해석이 모델에 의존한다. 반도체 박막, 보호 코팅, 연료전지 막 등 정밀 연구와 산업 현장에서 활용된다.

3.2.5. 연필 경도 시험(Pencil Hardness Test)

연필 경도 시험은 일정 경도의 연필심을 45° 각도로 눌러 코팅 표면을 긁어내며 스크래치 발생 여부로 경도를 평가하는 간단한 방법이다[39]. 장점은 장비가 단순하고 빠른 품질 관리가 가능하다는 점이며, 단점은 시험자의 주관과 연필심 상태에 따라 결과 편차가 크고 정량성이 낮다는 것이다. 주로 도료, 보호 코팅, 플라스틱 표면 등에서 내스크래치성과 표면 경도 비교 평가에 널리 활용된다.

3.2.6. 임팩트 부착 시험(Impact Adhesion Test)

임팩트 부착 시험(충격 부착 시험)은 순간적인 충격 하중을 가해 코팅층과 기판 사이의 박리 거동을 관찰함으로써 부착강도를 평가하는 방법이다. 하중은 펜듈럼 낙하, 중량 충격, 레이저 충격 등을 통해 인가하며[40-41], 실제 사용 조건과 유사한 충격 환경을 모사할 수 있다는 장점이 있다. 또한 열차폐 코팅층이나 다층 코팅층 등 다양한 재료에도 적용 가능하다. 그러나 충격 하중의 제어가 어렵고 시편 조건에 민감하여 재현성이 떨어지며, 절대 값보다는 상대적 비교 평가에 적합하다는 한계가 있다.

3.2.7. 초음파 부착 시험(Ultrasonic Adhesion Test)

초음파 부착 시험은 고주파 초음파를 시편에 입사해 반사 및 투과 신호를 분석하여 코팅층과 기판 사이의 계면 부착 상태를 비파괴적으로 평가하는 방법이다[42]. 장점은 내부 결함과 박리를 고해상도로 탐지할 수 있고 다양한 재료에 적용 가능하다는 점이다. 단점은 음향 임피던스 차이, 표면 거칠기, 시편 형상에 민감해 정량적 강도 산출이 어렵다. 항공기 복합재, 반도체 웨이퍼, 금속 혹은 세라믹 코팅층의 평가에 널리 활용된다.

4. 결 론

본 리뷰 논문은 코팅층과 기판 사이의 부착강도를 지배하는 핵심 인자와 계면 형성 메커니즘을 열역학적, 기계적, 화학적 관점에서 고찰하고, 다양한 평가 기법의 원리와 한계를 종합적으로 검토하였다. 접착제 기반 시험(Lap shear, Pull-off, Tensile adhesion)은 ASTM과 ISO 규격에 따라 정량 비교가 가능하나, 우리가 요구하는 수준의 초강력 접착제가 아직 존재하지 않기 때문에 부착강도가 높은 시편에는 적용이 어렵다. 반대로 비접착제 기반 시험(Scratch, Indentation, Peel)은 계면 파괴 거동을 직접 추적할 수 있지만, 하중 인가 속도, 인덴터 형상, 코팅층 두께, 기판 특성 등 변수에 민감하다.

부착일(adhesion work) 등 열역학적 개념은 액체의 젖음성 해석에는 유용하나, 고체 코팅층과 기판 사이의 부착강도를 직접 설명하기엔 제한적이다. 확산층, 화합물층, 기계적 맞물림 등 복합 계면 구조는 정성적 설명에는 적합하지만, 정량적인 부착강도의 추정에는 여전히 난제이다. 따라서 부착강도는 단일 시험으로 정의하기보다 시험법의 상호 보완, 정밀한 시편 제작, 음향 방출(AE) 신호 분석, 현미경 관찰 등 보조 진단 기법을 병행해야 재현성과 신뢰성을 확보할 수 있다.

이러한 다각적 접근은 국제 표준에 부합하는 데이터베이스 구축과 산업 현장의 높은 신뢰성 평가 체계 정립에 기여한다. 향후에는 다중물리 시뮬레이션과 인공지능 기반 해석을 융합해 계면 부착 거동의 예측과 표준이 한층 더 고도화될 것으로 기대된다.

Notes

[1] 감사의 글

This work was financially supported by the National Research Foundation of Korea (NRF) grant funded by the Korea government (MSIT) (No. RS-2023-00276980) and by the Korea Institute of Energy Technology Evaluation and Planning(KETEP) and the Ministry of Trade, Industry & Energy(MOTIE) of the Republic of Korea (No. 20224000000090).

REFERENCES

1 
Prashar G., Vasudev H., Results Surf. Interfaces,16, 100263 (2024)Google Search
2 
Marshall S. J., Bayne S. C., Baier R., Tomsia A. P., Marshall G. W., Dent. Mater,26, (2010)Google Search
3 
Rosenkranz A., Soler M., Boidi G., Ronai B., Varga M., Pineda F., Righi M. C., Adv. Colloid Interface Sci,345, 103631 (2025)Google Search
4 
Maxwell A. S., NPL Report MATC (A) 49,National Physical Laboratory (2001)Google Search
5 
Kim J. H., Kil H. J., Lee S., Park J., Park J. W., ACS Omega,7, 25219 (2022)Google Search
6 
Lim S. W., Huh J. S., Korean J. Met. Mater,61, 157 (2023)Google Search
7 
Ertürk M. T., Tirkeş S., Gür C. H., Met. Mater. Int,30, 3268 (2024)Google Search
8 
Othman M. F., Bushroa A. R., Abdullah W. N. R., J. Adhes. Sci. Technol,29, 569 (2015)Google Search
9 
Scivetti I., Teobaldi G., ACS Appl. Eng. Mater,3, 1177 (2025)Google Search
10 
Müller D., Cho Y. R., Fromm E., Thin Solid Films,236, 253 (1993)Google Search
11 
Kwon H., Kang Y., Yoo Y., Kim D., Park Y., Nam U. H., Byon E., Korean J. Met. Mater,62, 613 (2024)Google Search
12 
Chen X., Shaw C., Gelman L., Grattan K. T. V., Measurement,139, 387 (2019)Google Search
13 
Chalker P. R., Bull S. J., Rickerby D. S., Mater. Sci. Eng. A,140, 583 (1991)Google Search
14 
Król P., Król B., J. Eur. Ceram. Soc,26, 2241 (2006)Google Search
15 
Budelmann D., Schmidt C., Meiners D., Compos. Part C Open Access,6, 100204 (2021)Google Search
16 
Pandiyaraj K. N., Selvarajan V., Deshmukh R. R., Gao C., Appl. Surf. Sci,255, 3965 (2009)Google Search
17 
Clint J. H., Curr. Opin. Colloid Interface Sci,6, 28 (2001)Google Search
18 
Pandiyaraj K. N., Selvarajan V., Deshmukh R. R., Bousmina M., Surf. Coat. Technol,202, 4218 (2008)Google Search
19 
Xu J., Ma B., Zhou S., Mao W., Wang X., Constr. Build. Mater,394, 132251 (2023)Google Search
20 
García A. A., Castellón E. R., Millas D. P., Appl. Surf. Sci,513, 145764 (2020)Google Search
21 
Mon S. Y., Shin D. H., Lee D. H., Lee S. H., Cho Y. R., J. Surf. Sci. Eng,58, 41 (2025)Google Search
22 
Hintermann H. E., in Science of Hard Materials,357Plenum Press (1983)Google Search
23 
Lee S. H., Kim H. K., Song M. K., Kim J. W., Lee S. Y., Korean J. Met. Mater,57, 695 (2019)Google Search
24 
Cho Y. R., Fromm E., J. Korean Inst. Met. Mater,33, 73 (1995)Google Search
25 
Ha Y., Kim T. C., Baeg J. H., Kim J. S., Shon M., Cho Y. R., Int. J. Adhes. Adhes,117, 103182 (2022)Google Search
26 
Ha Y., Sim J. H., Baeg J. H., Kim M. K., Cho Y. R., J. Microelectron. Packag. Soc,27, 127 (2020)Google Search
27 
Shinde S., Sampath S., J. Therm. Spray Technol,31, 2247 (2022)Google Search
28 
Benzarti Z., Neiva J., Santo D., Gavinho S., Laranjeira J., Carvalho S., Figueiredo N. M., Surf. Interfaces,64, 106403 (2025)Google Search
29 
Jeon Y., Kim S., Kim Y., Lee K. H., Korean J. Met. Mater,63, 475 (2025)Google Search
30 
Randall N. X., Surf. Coat. Technol,380, 125092 (2019)Google Search
31 
Yang G., Xu L., Li D., Li N., Zhang G., J. Mater. Eng. Perform,31, 6711 (2022)Google Search
32 
Maher I., Mehran Q. M., Met. Mater. Int,28, 421 (2022)Google Search
33 
Lenz B., Hasselbruch H., Mehner A., Surf. Coat. Technol,385, 125365 (2020)Google Search
34 
Liu W., Xu Z., Peng J., Wang C., Appl. Surf. Sci,708, 163738 (2025)Google Search
35 
Bartlett M. D., Case S. W., Kinloch A. J., Dillard D. A., Prog. Mater. Sci,137, 101086 (2023)Google Search
36 
Sim J. H., Ha Y., Kim M. K., Kim M. J., Cho Y. R., Met. Mater. Int,28, 361 (2022)Google Search
37 
Mahan K., Rosen D., Han B., ASME J. Electron. Packag,138, 041003 (2016)Google Search
38 
Cao Z., Wang P., Gao W., Tao L., Suk J. W., Ruoff R. S., Akinwande D., Huang R., Liechti K. M., Carbon,69, 390 (2014)Google Search
39 
Reid B., Mane I., Ahmed F., Fornerod M. J., Füredi M., Schmidt-Hansberg B., Alvarez-Fernandez A., Guldin S., Microporous Mesoporous Mater,345, 112246 (2022)Google Search
40 
Beake B. D., Coatings,12, 793 (2022)Google Search
41 
Ju Y. M., Kim D., Lee S. M., Kim H., Lee D., Hwang Y. T., Lee S. H., Kim H. S., Appl. Surf. Sci. Adv,28, 100783 (2025)Google Search
42 
Smagulova D., Yilmaz B., Jasiuniene E., Sensors,24, 176 (2024)Google Search
43 
ASTM International, ASTM D1002-10: Standard Test Method for Apparent Shear Strength of Single-Lap-Joint Adhesively Bonded Metal Specimens by Tension Loading (Metal-to-Metal), https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d1002-10, (2010)
44 
International Organization for Standardization, ISO 4587:2017 Adhesives — Determination of tensile lap-shear strength of rigid-to-rigid bonded assemblies, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/4587-2017, (2017)
45 
ASTM International, ASTM D4541-17: Standard Test Method for Pull-Off Strength of Coatings Using Portable Adhesion Testers, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d4541-17, (2017)
46 
International Organization for Standardization, ISO 4624:2016 Paints and varnishes — Pull-off test for adhesion, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/4624-2016, (2016)
47 
ASTM International, ASTM C633-13: Standard Test Method for Adhesion or Cohesion Strength of Thermal Spray Coatings, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/c633-13, (2013)
48 
International Organization for Standardization, ISO 14916:2017 Thermal spraying — Determination of tensile adhesive strength, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/14916-2017, (2017)
49 
ASTM International, ASTM D3359-17: Standard Test Methods for Rating Adhesion by Tape Test, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d3359-17, (2017)
50 
International Organization for Standardization, ISO 2409:2020 Paints and varnishes — Cross-cut test, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/2409-2020, (2020)
51 
ASTM International, ASTM C1624-05(2015): Standard Test Method for Adhesion Strength and Mechanical Failure Modes of Ceramic Coatings by Quantitative Single Point Scratch Testing, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/c1624-05-2015, (2015)
52 
International Organization for Standardization, ISO 20502:2005 Fine ceramics — Coated components — Determination of adhesion, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/20502-2005, (2005)
53 
ASTM International, ASTM E2546-15: Standard Practice for Instrumented Indentation Testing, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/e2546-15, (2015)
54 
International Organization for Standardization, ISO 26443:2008 Fine ceramics — Determination of three-point flexural strength of ceramic coatings, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/26443-2008, (2008)
55 
ASTM International, ASTM D6862-11(2016): Standard Test Method for 90 Degree Peel Resistance of Adhesives, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d6862-11-2016, (2016)
56 
International Organization for Standardization, ISO 8510-2:2006 Adhesives — Peel test for a flexible-to-flexible bonded assembly — Part 2: 180° peel, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/8510-2-2006, (2006)
57 
ASTM International, ASTM D714-02(2017): Standard Test Method for Evaluating Degree of Blistering of Paints, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d714-02-2017, (2017)
58 
International Organization for Standardization, ISO 4628-2:2016 Paints and varnishes — Evaluation of degradation of coatings — Part 2: Assessment of degree of blistering, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/4628-2-2016, (2016)
59 
ASTM International, ASTM D3363-20: Standard Test Method for Film Hardness by Pencil Test, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d3363-20, (2020)
60 
International Organization for Standardization, ISO 15184:2020 Paints and varnishes — Determination of film hardness by pencil test, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/15184-2020, (2020)
61 
ASTM International, ASTM D2794-93(2019): Standard Test Method for Resistance of Organic Coatings to the Effects of Rapid Deformation (Impact)., https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/d2794-93-2019, (2019)
62 
International Organization for Standardization, ISO 6272-1:2011 Paints and varnishes — Rapid-deformation (impact resistance). tests — Part 1: Falling-weight test, large-area indenter, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/6272-1-2011, (2011)
63 
ASTM International, ASTM E494-95(2015): Standard Practice for Measuring Ultrasonic Velocity in Materials, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/astm/e494-95-2015, (2015)
64 
International Organization for Standardization, ISO 16810:2014 Non-destructive testing — Ultrasonic testing — General principles, https://standards.iteh.ai/catalog/standards/iso/16810-2014, (2014)
65 
Hahn O., Wender B., Schweißen und Schneiden,37, 74 (1985)Google Search
66 
Calvez P., Bistac S., Brogly M., Richard J., Verchere D., J. Adhes,88, 145 (2012)Google Search

Figures and Tables

Fig. 1.

Schematic sketch for interface between liquid and solid. Reprinted with permission from ref. [21], Copyright © 2025, The Korean Institute of Surface Engineering. (a) Young’s equation, and (b) Adhesion work.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f1.jpg
Fig. 2.

Schematic sketch of several models for interface between coating and substrate. Adapted with permission from ref. [22], Copyright © 1983, Springer Nature. (a) Mechanical interlocking, (b) Monolayer-monolayer, (c) Compound, (d) Diffusion, and (e) Pseudo-diffusion.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f2.jpg
Fig. 3.

Schematic sketch of samples for single lap shear test. Adapted with permission from ref. [24], Copyright © 1995, The Korean Institute of Metals and Materials. (a) Adhesive bonding of substrate having coating and counter substrate, (b) After removing unwanted adhesives, and (c) Example of stress distribution on the sample during the test. Adapted with permission from ref. [65], Copyright © 1985, DVS Media GmbH.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f3.jpg
Fig. 4.

Schematic sketch of samples for pull-off(dolly) test. Reprinted with permission from ref. [26], Copyright © 2020, The Korean Microelectronics and Packaging Society. (a) Arrangement of sample without round cut, and (b) Arrangement of sample with round cut.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f4.jpg
Fig. 5.

Schematic sketch of samples for tensile adhesion test. Adapted with permission from ref. [27], Copyright © 2022, Springer Nature. (a) Sample with different diameter of mating rod, and (b) Sample with same diameter of mating rod.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f5.jpg
Fig. 6.

Schematic sketch of scratch test. Adapted with permission from ref. [30], Copyright © 2019, Elsevier. (a) Principle of scratch test, (b) Normal force and scratch track, and (c) Normal load and AE(acoustic emission) signal. Lc0 peak comes from the unwanted surface defect on the substrate and critical load Lc is the value of Lc2.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f6.jpg
Fig. 7.

Schematic sketch of principle for indentation adhesion test. Reprinted with permission from ref. [33], Copyright © 2020, Elsevier. (a) HF1 and HF2 are related to scratches around indentation, (b) HF3 and HF4 are related to delaminations around indentation, and HF5 and HF6 are related to spallations around indentation. HF stands for the German word Haftfestigkeit.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f7.jpg
Fig. 8.

Schematic sketch of principle for Peel test. Reprinted with permission from ref. [35], Copyright © 2023, Elsevier. (a) Peel test for 90°, (b) Peel test for T-type, and (c) Relationship of force vs. displacement curves for 90° and T-Peel test.

../../Resources/kim/KJMM.2025.63/kjmm-2025-63-12-1012f8.jpg
Table 1.

Surface tensions of probed liquids used to measure contact angles on test samples

Probed liquid γL (mN/m) γL p (mN/m) γL d (mN/m)
Water 72.8 51.0 21.8
Diiodomethane 50.8 0.0 50.8
Table 2.

Classification of adhesion strength evaluation methods for coating–substrate systems and international standards for each test

Classification Test Methods International Standards
Adhesive-based methods Lap shear test[23-24] ASTM D1002[43], ISO 4587[44]
Pull-off (dolly) test[25-26] ASTM D4541[45], ISO 4624[46]
Tensile adhesion test[27] ASTM C633[47], ISO 14916[48]
Cross-cut (tape) test*[28-29] ASTM D3359[49], ISO 2409[50]
Adhesive-free methods Scratch test[30-32] ASTM C1624[51], ISO 20502[52]
Indentation adhesion test[33-34] ASTM E2546[53], ISO 26443[54]
Peel test[35-36] ASTM D6862[55], ISO 8510[56]
Blister test[37-38] ASTM D714[57], ISO 4628-2[58]
Pencil hardness test[39] ASTM D3363[59], ISO 15184[60]
Impact adhesion test[40-41] ASTM D2794[61], ISO 6272[62]
Ultrasonic adhesion test[42] ASTM E494[63], ISO 16810[64]

* Use Adhesive Tape